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NSR 华东理工大学李春忠教授团队揭示二氧化碳电还原过程中催化剂的结构演变和真实催化活性相

华东理工大学      2020-09-14
导读:近期,华东理工大学化工学院李春忠教授团队利用多尺度的原位表征技术,系统揭示了二氧化碳电还原过程中催化剂的结构演变和真实催化活性相,相关成果以“Tracking structural evolution: operandoregenerative CeOx/Bi interface structure for high-performance CO2electroreduction”为题,在线发表在NationalScience Review上。

       将二氧化碳还原为有价值的化学品或燃料被认为是一种合理利用碳资源,实现碳循环并能有效缓解温室气体二氧化碳造成环境问题的一种有效方法,因而,二氧化碳电还原被认为是利用可再生电力的一种有前景的途径,其中,设计合理高效的催化剂成为二氧化碳电还原的关键。然而,电催化剂的设计面临着严峻的挑战,因为,大多数催化剂在实际电化学反应过程中经历结构的演变。如何动态检测电催化剂的结构演变,以及催化剂的真实活性相,对研究者来说仍是一个难点。

        研究者们利用环氧丙烷辅助水解的方法制备了具有丰富界面结构的CeO2/BiOCl预催化剂,通过电镜表征技术证明其具有明显的界面结构。通过原位X射线衍射、原位拉曼光谱、原位同步辐射X射线吸收光谱等多尺度的原位表征技术,系统证实了在真实二氧化碳电还原条件下,催化剂的结构演变以及真实活性催化相。研究者们又探究了催化剂的催化性能,结果发现重构衍生的CeOx/Bi具有金属/氧化物界面,其催化性能明显优于对比样,且表现出优异的选择性和稳定性。最后,研究者们利用原位红外光谱,同位素标记实验以及密度泛函理论计算,系统阐述催化剂的催化机理。这项工作为研究催化剂在真实催化条件下的结构演变和活性来源提供了理论依据,为今后催化剂的结构设计和催化机理研究提供了新见解和新思路。

         华东理工大学材料学院硕士研究生庞瑞超和化工学院教师田鹏飞为该论文的共同第一作者,化工学院江宏亮特聘研究员和李春忠教授为共同通讯作者。该项工作得到了国家自然科学基金、上海市基础重大等项目的支持。

论文链接https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa187


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