“三合一”的高效非均相钯催化氧化

钯催化的C(sp3)-H键氧化官能团化是惰性C-H键定向转化的有力手段。但是，均相体系下催化剂的失活导致钯的用量通常较大（> 5 mol%）。李漫波教授与斯德哥尔摩大学Jan-E. Bäckvall教授合作，发现氨基化的多孔硅（MCF）负载的纳米钯（尺寸1~2nm）催化剂Pd-AmP-MCF能显著降低钯催化氧化过程中的催化剂用量（< 1 mol%），同时还能实现催化剂的循环利用。（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 14604；Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1992；Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10391；Chem. ‒Eur. J., 2019, 24, 210）。在此工作的基础上，近期李漫波教授课题组发现了氨基还能很好地调控纳米钯颗粒催化氧化的化学选择性（图2A）。反应的选择性来源于氨基与钯之间的配位作用（图2B）。Pd-AmP-MCF的高催化活性来源于氨基化的多孔硅材料（AmP-MCF）对钯的支撑和保护，使其避免了催化剂的失活（图2C）。与此同时，该非均相催化剂在反应后具有优异的循环回收效率（图2D）。

图2. 反应底物普适性（A）、选择性（B）和高活性（C）来源、以及催化剂的循环回收（D）

参考资料

【1】安徽大学，聚焦“双一流”】我校在多相催化领域取得新进展，http://www.ahu.edu.cn/2020/1110/c15129a249421/page.psp

【2】文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202011708