Angew：中大陈强团队在分子筛限域单原子催化研究领域取得新进展

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Angew：中大陈强团队在分子筛限域单原子催化研究领域取得新进展

来源：中山大学化学工程与技术学院 2022-08-12

导读：近日，中山大学陈强副教授，武汉纺织大学刘磊教授、深圳大学叶陈良博士和石油化工科学研究院邢恩会博士等合作，利用模板剂(氯化胆碱)占位策略，以Y分子筛封装单原子铂为例，成功设计并制备出了一种Y分子筛SOD笼限域的单原子Pt催化剂，该催化剂在炔烃加氢反应中展现了良好的催化选择性和抗中毒能力。

分子筛限域单原子催化剂不仅兼具分子筛催化的择形性，同时可使贵金属的原子利用率接近100%，是十分理想的工业用催化剂。目前该类催化剂已在催化氧化、催化加氢和异构化等反应中表现了优异的应用前景。但是，单原子在分子筛结构中的分布位置较难精准控制，如何通过定向设计策略，使得单原子在分子筛孔道中的位置可精准调控，是目前分子筛限域单原子催化剂领域研究的热点和难点。

近日，中山大学陈强副教授，武汉纺织大学刘磊教授、深圳大学叶陈良博士和石油化工科学研究院邢恩会博士等合作，利用模板剂(氯化胆碱)占位策略，以Y分子筛封装单原子铂为例，成功设计并制备出了一种Y分子筛SOD笼限域的单原子Pt催化剂，该催化剂在炔烃加氢反应中展现了良好的催化选择性和抗中毒能力。具体而言，如图一所示，原位合成过程中，通过控制模板剂氯化胆碱占位Y分子筛超笼，从而使得乙二胺配位的Pt前驱体更易进入SOD笼，然后通过控制焙烧和还原温度，制备出了Y分子筛SOD笼定位限域铂单原子催化剂。球差电镜、EXAFS等表征结合DFT计算表明，被SOD笼所限域的Pt单原子位应位于SOD笼的六元环平面中，同时被两个氧原子配位。

图一：Y分子筛SOD笼限域单原子铂的制备示意图

所合成的单原子型催化剂在苯乙炔选择性加氢制备苯乙烯反应中展现了优异的催化选择性和催化稳定性，尤其在抗中毒能力方面，该催化剂展现出了较好的抗噻吩和抗一氧化碳中毒性能(图二)。例如，无论是采用噻吩预处理催化剂还是在催化反应中原位加入，该催化剂的催化活性基本能维持而不明显下降。相比而言，传统浸渍法合成的Pt/Y以及商用的Pt/C催化剂，都容易被噻吩中毒，使得催化活性大大降低。与抗硫中毒类似，该催化剂也具备优良的抗一氧化碳中毒性能。一氧化碳预处理催化剂或者原位添加一氧化碳，催化剂都能维持原有的活性。机理研究表明，这种抗中毒能力可能是由于单原子铂位于SOD笼平面六元环且被其中的两个氧原子配位这种独特的结构引起的。该独特结构可以减弱噻吩和一氧化碳与单原子铂的相互作用。该工作发展了一种新的分子筛封装限域单原子的方法，并且为丰富单原子催化理论做出了积极贡献。

图二：Y分子筛SOD笼限域单原子铂的催化性能

相关成果以“Template Guided Regioselective Encaging of Platinum Single Atoms into Y Zeolite: Enhanced Selectivity in Semihydrogenation and Resistance to Poisoning” 为题发表于Angewandte Chemie International Edition期刊，并被选为当期热点论文(hot paper)，论文第一单位为中山大学化学工程与技术学院，第一作者为陈强副教授，通讯作者为陈强副教授、刘磊教授和叶陈良博士，硕士生彭湃、杨淦钧、李彦之、韩孟熹等参与了工作。该工作得到了中石化石科院炼油工艺与催化剂国家工程研究中心、国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金青年基金、中山大学基本科研业务费等的资助。

参考资料：https://cet.sysu.edu.cn/article/1115

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