二维共价有机框架（2D COFs）是一类基于网状化学原理构建的晶态多孔材料，其拓扑结构通常源自阿基米德平铺理论，包括已被广泛报道的hcb、sql、hxl，kgm，和kgd等五种边缘传递网络（图1）。尽管通过网络扩展和节点角度调控可实现部分结构多样化，但在保持结晶性的前提下实现高密度、空间有序的功能位点布局仍是重大合成挑战。近年来，缺陷工程的引入使得亚化学计量构建成为可能，进而实现功能基团的有序嵌入。然而，为了维持框架的结构完整性，这些策略通常受到低缺陷密度（小于33%）的限制。本研究突破了这一限制，所提出的节点分裂策略不仅有效提升了缺陷密度，还维持了长程有序性。

图 1.通过节点分裂策略实现cpt-defect拓扑2DCOFs材料的网格合成

具体而言，作者设计合成了两个C₃对称的六连接胺单体 TAPB 和 BATD（图2），并与三种C_2v对称的二连接醛单体 HBB 和 DBA 在溶剂热条件下通过 [6+2] 亚胺缩合反应构建了 COF-35、COF-36 和 COF-37 三种高结晶度 cpt-defect COF 材料。其中，HBB 中的羟基和 DBA 中的硼酸基团进一步增强了节点间的定向氢键作用，驱动纳米陷阱的形成与空间精确定位。计算表明，COF-35、COF-36 和 COF-37 每克分别包含 187、164 和 166 毫克的纳米陷阱缺陷质量，显示出高密度且规则排列的缺陷结构。

图2 COF-35、COF-36 和 COF-37的合成路线和结构表征。

鉴于此类氢键限域纳米陷阱的高密度特性，作者进一步评估了其在Au³⁺离子回收方面的应用潜力。实验结果表明，COF-36 展现出高达 1725 mg g^-1的Au³⁺吸附能力，性能远超大多数已报道的 COF 吸附剂，同时具备良好的选择性和稳定性。在模拟电子废液的混合金属离子溶液中，COF-36 对 Au³⁺的去除率超过 99%，表现出优异的金属选择性。基于密度泛函理论（DFT）计算，研究揭示这种高亲和力来源于纳米陷阱空腔与 [AuCl₄]^-阴离子的几何匹配，能够形成多重稳定的氢键络合结构。

图 3 COF-35、COF-36 和 COF-37的金离子（Au³⁺）回收性能评估以及[AuCl₄]^-的优化吸附几何形状和相应吸附能。

该工作首次提出并验证了节点分裂作为调控COF 拓扑与功能协同策略的可行性与普适性，为二维共价有机框架材料在精密分离与资源回收等高端应用领域的拓展提供了新路径。

彭永武，博士，硕士/博士生导师。2013年毕业于上海交通大学, 获工学博士学位。2014–2019年在新加坡国立大学（赵丹教授课题组）和南洋理工大学（张华教授课题组）从事博士后研究。2019年9月加入浙江工业大学，“运河青年学者”。现任材料与工程学院副研究员（2025年起）。主要研究方向为有序多孔框架功能材料的设计组装及其在清洁能源领域的应用。已发表SCI论文80余篇，总引用超7600次，入选2024年度科睿唯安全球高被引科学家。独立开展研究工作以来，已以通讯作者在Nature Synthesis、Journal of the American Chemical Society (4篇)、Angewandte Chemie International Edition (2篇)、Nature Communications、Chemical Society Reviews、ACS Materials Letters (3篇)、Chinese Chemical Letters (3篇)、Chemical Communications (6篇) 等期刊上发表SCI论文50余篇，授权中国发明专利14项。主持多项科研项目，包括国家自然科学基金面上项目、国家重点研发计划子任务、浙江省“钱江人才计划”项目、浙江工业大学“运河青年学者”启动基金等。现担任《Exploration》、《Rare Metals》、《精细化工》等期刊青年编委或学术编辑。

教师个人主页：https://homepage.zjut.edu.cn//pyw/

X-mol课题组主页: https://www.x-mol.com/groups/ywpeng

Google scholar:https://scholar.google.com/citations?user=zhAEmm8AAAAJ

彭永武博士将于2025年全职入职宁波大学材料科学与化学工程学院，组建“有序孔材料与能源转化”课题组。课题组将聚焦碳转燃料为核心的新能源材料（COF/HOF）体系，围绕国家“绿氢、绿醇、绿氨”等战略需求，开展碳捕获与转化新材料、先进能源转化体系等方向研究。

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