第一作者:仇江回
通讯作者:彭娟
通讯单位:宁夏大学
论文DOI:10.1016/j.cej.2025.165447
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宁夏大学彭娟团队通过一步水热法成功制备了自支撑SnO₂/NF电极,实现了聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料衍生的乙二醇(EG)高效电催化氧化为高附加值甲酸盐(法拉第效率达99.8%)。结合阴极CO₂还原反应(CO₂RR),构建了PET氧化||CO₂RR耦合系统,在2.9 V电压下甲酸盐总法拉第效率达182%,为废弃塑料资源化利用提供了新策略。
背景介绍
全球每年约7000万吨PET塑料因难降解性主要通过填埋或焚烧处理,造成严重环境与资源浪费。同时,化石燃料过度使用导致CO₂过量排放加剧温室效应。传统PET回收技术(如机械回收)经济性低,而电催化技术因反应条件温和、选择性高、碳排放低,成为塑料升级回收的理想途径。然而,现有EG氧化反应(EGOR)催化剂依赖贵金属,成本高且易中毒,亟需开发高效廉价的替代材料。
图文解析
1. 催化剂设计与性能
研究团队通过调控SnO₂负载量优化电极性能,发现SnO₂的氧亲和位点可抑制析氧副反应,并通过界面电子效应调控Ni活性中心的d带中心位置,促进醛中间体吸附与C-C键断裂。
图1. SnO₂/NF电极的结构表征
图2. SnO₂/NF电极电化学测试和产物分析
2. 反应机制
原位拉曼与FTIR表明:EGOR遵循“电化学-化学串联”路径,NiOOH作为活性中心氧化EG,SnO₂作为电子传输层促进中间体转化。DFT计算证实SnO₂使Ni位点d带中心上移,降低CHOCHO*形成的能垒(0.55 eV vs. NiOOH的0.77 eV)。
图3. SnO₂/NF电极反应机理研究
图4. DFT计算结果
3. 实际应用
将PET水解液(EG+TPA)与CO₂RR耦合,系统在30 h稳定性测试中保持高效运行,最终分离获得87.62%对苯二甲酸和89.1%甲酸钠。
图5. PET的升级回收
总结与展望
该工作通过SnO₂/Ni界面工程实现了PET塑料与CO₂协同转化,兼具环境与经济效益。未来可通过扩大电极尺寸、优化反应器设计推动工业化应用,为“双碳”目标下废弃碳资源循环提供新思路。
作者简介
彭娟教授:宁夏大学教授、博士生导师,2023-2024连续两年入选全球前2%顶尖科学家榜单。2016年入选宁夏“百人计划”人才,2018年入选自治区科技创新领军人才。主持完成了项国家自然科学基金项目及多项省部级项目。在研主持国家自然科学基金项目地区项目1项,重点项目子课题1项及多项省部级项目。以第一作者或通讯作者发表学术论文60余篇,单篇最高被引 2000余次。相关文章发表在高质量期刊如Nano Letters, Small, Journal of Materials Chemistry A, Materials Today Nano, Materials Today Advances, ACS Applied Materials and Interfaces 等。授权发明专利2项,实用新型专利1项。1篇文章入选“中国最具国际影响百篇论文”。获第六届中国侨界贡献创新人才奖。获宁夏科技进步奖三等奖(排名2),指导研究生获得宁夏回族自治区优秀硕士学位论文;荣获宁夏优秀自然科学论文一等3项,二等奖2项,三等奖1项。指导本科生和研究生获自治区“互联网+”创新创业大赛银奖和铜奖,指导本科生创新创业项目国家级2项,区级3项。主编教材1部,参编教材2部。
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